Für die Stählerne Bruderschaft können wir einige Aufgaben erledigen, worauf wir schließlich als Mitglied der Bruderschaft aufgenommen werden. Eine große Ehre, die es auch ermöglicht, von nun an Powerrüstungen zu tragen.
Wir verlassen Hidden Valley und wenden unsere Neugier dem verlassenen Bruderschaftsbunker zu, von dem aus das Radiosignal des Sierra Madre zu kommen scheint. Als wir den Bunker betreten, werden wir mit Gas angegriffen und werden schließlich bewusstlos.
Nach dem Aufwachen finden wir uns ohne Waffen und Inventar auf dem Dorfplatz des Sierra Madre wieder, gekleidet in eine Art Sträflingsanzug und mit einem Explosivhalsband um den Hals. Über ein Hologramm erscheint Vater Elijah und befiehlt uns, drei weitere Personen auf dem weitläufigen Gelände zu finden und diese dazu zu überreden zu folgen, da er alle vier dazu benötigt, das versiegelte Sierra Madre Casino zu öffnen und auszurauben. Um hier einen besonderen Anreiz für die Zusammenarbeit zu geben, sind die Explosivhalsbänder aller vier miteinander verbunden. Sollte einer versuchen zu fliehen oder sich der Mitarbeit entziehen, stirbt nicht nur dieser, sondern alle in der Gruppe, da diese mal eben mit höllischem Kopfschmerz den selbigen verlieren, wenn dieser explodiert.
Also begeben wir uns auf die Suche nach unseren drei Zwangsgefährten und versuchen diese davon zu überzeugen, bei diesem Raubzug mitzuwirken – ohne den Kopf dabei zu verlieren. Als wenn dies nicht schon schwierig genug wäre, sind weite Teile des Ortes mit Giftgas geflutet, das schnell tötet, und wird von merkwürdigen Kreaturen bewacht, die sich allerdings nur schwer töten lassen.
So suchen wir als ersten Mitstreiter nach DOG, einem Supermutanten mit gespaltener Persönlichkeit, die zwischen einem hochintelligentem Wesen und einem brutalen Wilden wechselt.
Der weitere Weg führt uns zu Dean Domino, ehemals ein berühmter Sänger, jetzt ein zwielichtiger Ghul, dem man nicht über den Weg trauen sollte.
Schließlich führt unser Weg zur letzten Person im Bunde der Verdammten des Sierra Madre, deren Weg wir bereits mehrfach vorab gekreuzt haben und die wir nun persönlich kennenlernen dürfen. Christine, deren Spuren wir schon im Big MT folgen konnten und die sich als ehemalige Freundin von Veronica herausstellt, ist dabei die Umgänglichste, aber von den Vorgängen im Big MT schwer gezeichnet und stumm, was die Kommunikation erschwert.
Nachdem wir alle drei gefunden haben, versammeln wir uns für den großen Coup am Dorfplatz, um auf weitere Anweisungen von Vater Elijah zu warten.
