Mein weiterer Weg auf der Suche nach dem Materieumwandler G.E.E.K. führt mich schließlich nach Little Lamplight, einem Höhlensystem, das nur von Kindern bewohnt wird. Sobald diese 18 Jahre alt werden, müssen diese die Höhlen verlassen. Für mich ein wichtiger Ort, da hier der einzig gangbare Zugang zu Vault 87 über einen Hintereingang liegt, da der Haupteingang für mich wegen der hohen Strahlung nicht erreichbar ist. Allerdings muss ich vorher die Kinder noch davon überzeugen, mich durchzulassen. Ein wichtiges Unterfangen, da in Vault 87 das G.E.E.K. gelagert ist.
Wie ich schnell feststelle, habe ich in Vault 87 ein weiteres Problem, denn hier liegt der Ursprung der Supermutanten, die das Ödland und die Ruinen von Washington terrorisieren. Diese wurden hier von der Enklave erschaffen, die durch den Einsatz des FEV-Virus Menschen in diese Ungetüme verwandeln, so wie es einstmals der Meister (Fallout 1) tat.
Mit Hilfe von Fawkes, einem mir freundlich gesinnten Supermutanten, den ich aus seiner Zelle befreien kann, gelingt es mir schließlich das G.E.E.K. zu bergen. Doch auf meinem Weg aus dem Vault gerate ich in einen Hinterhalt der Enklave, die mich gefangen nehmen.
Als ich wieder aufwache, kann ich mit Hilfe von Präsident Eden, dem Anführer der Enklave, aus meiner Zelle fliehen, da er mich für seine eigenen Zwecke einsetzen möchte. Wie sich auf meiner weiteren Flucht herausstellt, ist die Stimme von Präsident Eden jedoch nur eine KI, der eigentliche Anführer der Enklave ist Colonel Autumn, der seine eigenen Pläne verfolgt und nach der absoluten Macht strebt. Präsident Eden bittet mich darum, einen modifizierten FEV-Virus in die Wasserversorgung von Projekt Purity zu geben, um alle Bewohner des Ödlands umzuwandeln. Damit ich aus der Festung der Enklave am Raven Rock entkommen kann, stimme ich zu und nehme das Virus an mich, worauf Präsident Eden mir einen Fluchtweg ermöglicht und die Festung zerstört.
Nach meiner Flucht begebe ich mich zur Zitadelle der Stählernen Bruderschaft, mit deren Unterstützung ich die befestigte Stellung am Jefferson Memorial und dem darin befindlichen Projekt Purity angreife, um das Projekt zu retten. Geführt von einem gigantischen Kampfroboter begeben wir uns in die Schlacht am Jefferson Memorial, um den Menschen eine bessere Zukunft zu geben.
